1900 begann der Bündner Kunstverein mit dem Aufbau einer Kunstsammlung. Längst ist es aber die Aufgabe der Stiftung Bündner Kunstsammlung (BKS), für das Bündner Kunstmuseum gezielt Werke zu erwerben, um die Bestände sinnvoll zu mehren. Die Sammlung umfasst mittlerweile etwa 8000 Arbeiten aus allen Bereichen der bildenden Kunst vom 18. Jahrhundert bis zur Gegenwart. Ein kleiner Teil der Bestände ist permanent auf drei Geschossen in der Villa Planta ausgestellt. Es sind vorwiegend Werke von Bündner oder Schweizer Künstlern und Künstlerinnen. Mit umfassenden Werkgruppen sind Angelika Kauffmann, Giovanni Segantini, Augusto Giacometti, Giovanni Giacometti, Alberto Giacometti, Ferdinand Hodler, Ernst Ludwig Kirchner, die Vertreter der Gruppe «Rot-Blau» und zeitgenössische Bündner KünstlerInnen wie Matias Spescha, Not Vital, HR Giger, Pascale Wiedemann oder Jules Spinatsch vertreten. Einen festen Platz in der Sammlungspräsentation nimmt auch die Medienkunst mit Videoinstallationen von Zilla Leutenegger oder Gabriela Gerber/Lukas Bardill ein.
Im Annexgebäude (Sulser-Bau) finden jährlich etwa fünf Ausstellungen statt. Neben thematischen Ausstellungen und Werkschauen historischer und zeitgenössischer Kunst aus Graubünden sind immer wieder Präsentationen, Gruppenausstellungen und Retrospektiven wichtiger Schweizer und Bündner Künstler und Künstlerinnen und in unregelmässigen Abständen auch Ausstellungen mit internationaler Gegenwartskunst zu sehen.
Die nach dem Bauherrn Jacques Ambrosius von Planta benannte Villa Planta wurde in den Jahren 1874–75 vom Architekten Johannes Ludwig als private Residenz erbaut. Der neoklassizistische, im Grundriss nahezu quadratische Bau weist eine repräsentative Schauseite auf, die durch einen von Säulen getragenen Portikus ausgezeichnet ist. Die beiden Sphingen auf den Treppenwangen, die pompejanischen Malereien in der Eingangshalle und die goldene Kuppelbemalung in byzantinischer Manier verweisen auf die Tätigkeit des Bauherrn als Kaufmann im ägyptischen Alexandrien. Höhepunkt dieses «Orientalismus» bildete ein Halbmond auf der Kuppelspitze.
Kurz vor seinem Tod, verkaufte Jacques Ambrosius von Planta 1898 das Haus an die Rhätische Bahn, die es ab 1919 für kulturelle Zwecke an den Kanton Graubünden vermietete. 1957 wurde die Liegenschaft schliesslich vom Kanton Graubünden erworben.
Die naturkundlichen Sammlungen wurden 1927 im neuen, unmittelbar neben der Villa Planta vom Architekten Walther Sulser erbauten Natur- und Nationalpark-Museum untergebracht, während das «Kunsthaus» den Bedürfnissen eines Kunstmuseums angepasst wurde. 1981 zog das Natur-Museum schliesslich in einen eigenen Neubau, und das schlichte, zweigeschossige Gebäude, der sogenannte Sulser-Bau, wurde über eine Passerelle mit der Villa Planta verbunden und fortan ausschliesslich für wechselnde Ausstellungen des Kunstmuseums benutzt.
Zu Beginn der 1960er Jahre befand sich die Villa Planta baulich in einem besorgniserregenden Zustand. Schon damals wurde über eine Sanierung und einen Umbau nachgedacht, und sogar ein Abbruch der Villa Planta zu Gunsten eines Neubaus stand zur Diskussion. Nach zahlreichen politischen Auseinandersetzungen schrieb die Regierung zu Beginn der 1980er Jahre einen Architekturwettbewerb für die Sanierung der Villa Planta und für eine bauliche Erweiterung des Bündner Kunstmuseums aus. Der Grosse Rat ging jedoch nicht auf die Vorschläge ein, sondern beschloss, einzig die Villa Planta zu restaurieren und zu sanieren. Der dafür notwendige Kredit wurde schliesslich vom Bündner Stimmvolk mit grossem Mehr gutgeheissen. Nach knapp dreijähriger Restaurierungs- und Umbauarbeit der Villa Planta unter der Leitung der Architektengemeinschaft Peter Zumthor, Peter Calonder und Hans-Jörg Ruch konnte das Bündner Kunstmuseum Anfang des Jahres 1990 wieder feierlich eröffnet werden.
